第一作者：朱宏林

通讯作者：罗阳超

通讯单位：康涅狄格大学营养科学系纳米技术和生物递送实验室

研究速览

近期康涅狄格大学营养科学系纳米技术和生物递送实验室罗阳超教授在Advanced Composites and Hybrid Materials上发表了题为“抗菌活性增强的壳聚糖/聚(丙烯酰胺-[2-(甲基丙烯酰氧基)乙基]三甲基氯化铵)双网络水凝胶的构建与表征”的文章。抗菌水凝胶作为一种吸引人的材料已经获得了极大的关注，但它们薄弱的结构在很大程度上限制了它们的实际应用。在本文中作者研究开发了壳聚糖（CS）基双网络抗菌水凝胶，其中聚丙烯酰胺（pAAm）具有高机械性能，【2-（甲基丙烯酰氧基）乙基】三甲基氯化铵（MTAC）具有很强的抗菌活性，结构为CS/p（AAm-MATC）。优选pAAm和MTAC比例为5：5的水凝胶的结构和形态，并使用扫描电子显微镜、傅立叶变换红外光谱、固态NMR光谱和X射线衍射进行分析，证实了成功的合成。该水凝胶具有显著的抗压性，可承受85%的高应变，并具有优异的形状恢复。流变测试表明，样品表现出水凝胶的特征行为，储能模量超过损耗模量，并随着角频率的增加而增加。此外，复合水凝胶对革兰氏阳性（单核细胞增生李斯特菌）和革兰氏阴性（大肠杆菌）细菌具有优异的抗菌功效，这主要归因于MTAC聚合物中季铵基团的存在。这些水凝胶具有突出的机械和抗菌性能，在废水处理等多种应用中具有广阔的前景。    

要点分析

要点一：水凝胶在抗菌领域引发了广泛关注。抗菌水凝胶吸引了外界很多关注。因为这些水凝胶具有基本特性，如高含水量和凝胶状状态，还表现出抑制病原微生物（包括细菌和病毒）生长的能力。抗菌水凝胶的制备通常涉及聚合物和抗菌剂结合成高弹性的三维网络结构。壳聚糖（CS）是甲壳素的脱乙酰衍生物，甲壳素是从甲壳类动物中提取的β-（1→4）-连接的N-乙酰氨基葡萄糖的半结晶均聚物，是仅次于纤维素的第二丰富的聚合物。由于带有正电荷，CS已被广泛用于抗菌水凝胶的制备。

要点二：本文中作者开发具有优异机械性能和优异抗菌性能的创新水凝胶。然而，抗菌水凝胶的机械性能差被认为是生物应用的障碍之一。因此，在本研究中，作者提出了一种简单的方法，通过使用CS和抗菌剂【2-（甲基丙烯酰氧基）乙基】三甲基氯化铵（MTAC）构建物理和化学双交联网络来开发具有优异机械性能和优异抗菌性能的创新水凝胶。使用N，N’-亚甲基双丙烯酰胺（BIS）作为交联剂，通过与聚丙烯酰胺（pAAm）的化学交联将MTAC结合到水凝胶网络中，并且通过利用CS-CS和CS-pAAm之间的强氢键相互作用实现物理交联。为了全面表征复合水凝胶，我们采用了一系列分析技术。分别用质地分析仪和流变仪测定了水凝胶的力学和流变性能。通过扫描电子显微镜（SEM）检查了表面形态，而傅立叶变换红外光谱（FTIR）提供了对化学成分的见解。利用固态¹³C NMR光谱和X射线衍射（XRD）分析了水凝胶的分子结构和结晶度。最后，评估水凝胶的溶胀行为以评估其吸水性，并进行抗菌活性测试以确定其抑制细菌生长的功效。    

图文导读

图1. .a）是CS/pAM水凝胶的制备方案；b）制备的水凝胶的图像。

图2： CS/pA和CS/pAM水凝胶在压缩前、压缩中和压缩后的数码照片。

图3. CS/pA和CS/pAM水凝胶的应力——应变曲线；b.根据应力——应变曲线计算的CS/pA和CS/pAM水凝胶在85%应变下的压应力。不同大写字母组间差异有统计学意义（P<0.05）。    

图4. CS/pA和CS/pAM水凝胶的动态流变行为。

图5：描述CS/pA和CS/pAM水凝胶在500（向上）和1000（向下：a CS/pA水凝胶；b CS/pAM（8：2）水凝胶；c CS/pAM（6：4）水凝胶；d CS/pAM（5：5）水凝胶；e CS/pAM（4：6）水凝胶）不同放大倍数下的微观结构的SEM显微照片。    

图6：CS、CS/pA和CS/pAM水凝胶的FTIR光谱。

图七：CS/pAAm和CS/pAM水凝胶对单核细胞增生李斯特菌和大肠杆菌的抗菌活性。

图八：用CS/pA和CS/pAM水凝胶抑制单核细胞增生李斯特菌（左）和大肠杆菌（右）的生长。不同的小写字母表示组间差异有统计学意义（P<0.05）；星号（*）组间差异显著（P<0.05）。

结论

本工作中作者通过物理和化学交联制备了CS/pAM双网络抗菌水凝胶。用广泛的分析技术介绍了水凝胶的成功制备和表征。将MTAC掺入水凝胶制剂中显著增强了它们对革兰氏阳性菌和革兰氏阴性菌的抗菌活性。虽然水凝胶的力学性能随着MTAC用量的增加而降低，但除CS/pAM（2：8）外，所有水凝胶都表现出显著的抗压性和良好的凝胶形成。为了平衡物理和生物特性，优选pAAm和MTAC比例为5：5的hyrogels。此外，水凝胶表现出高溶胀比，允许它们吸收和保留大量的水。总的来说，开发的水凝胶在各种应用（如废水处理）中具有很大的前景，其中抗菌功效和机械稳定性都是必不可少的。

全文链接：https://doi.org/10.1007/s42114-023-00773-7

参考文献：Construction and characterization of chitosan/poly(acrylamide‐[2‐(m ethacryloyloxy)ethyl]trimethylammonium chloride) double‐network hydrogel with enhanced antibacterial activity. Honglin Zhu, Tiangang Yang, Sunni Chen, Xinhao Wang, Jie He, Yangchao Luo. Advanced Composites and Hybrid Materials 2023. DOI: 10.1007/s42114-023-00773-7.    

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